Landfill leachate treatment in rotating biological contactors

Abstract

Sanitary landfilling is the most used and accepted method to eliminate municipal solid waste worldwide due to its economic advantages. The generation of leachate is an inevitable consequence of this practice. Landfill leachate is a high-strength wastewater with great chemical complexity and diversity. In order to avoid discharges to the environment causing negative impacts to the biota or public health, it must be properly collected and treated before being discharged. In Portugal, in many leachate treatment plants, the leachate after withstanding a series of biological and physico-chemical processes, still presents very high concentrations of nitrate (NO3-). The main objective of this work was to evaluate the removal of nitrate from a landfill leachate with high NO3- load by denitrification in an anoxic rotating biological contactor (RBC). Accordingly, the study began by assessing the denitrification process in an anoxic RBC, for the treatment of synthetic wastewater, under two carbon to nitrogen ratios (C/N) (1.5 and 3). For the tested conditions, the ratio C/N=1.5 was the most advantageous. The anoxic RBC showed a very high performance in reducing the nitrate concentration working with a relatively short hydraulic retention time. Moreover, the increase of carbon-acetate and nitrogen-nitrate influent concentrations had only a slight negative effect in terms of substrate removal. As the biofilm structure and activity are determinant to the reactor performance, at the end of the continuous experiment, biofilm characteristics, composition and activity were evaluated. It was verified that, in spite of a lower thickness, the biofilm grown under a carbon/nitrogen ratio of 1.5 was more active than the biofilm grown at C/N=3. After that, the denitrification performance of the biofilm grown on the reactor disks using pretreated landfill leachate with high nitrate load was evaluated and the effect of initial nitrate load, phosphorus concentration and C/N ratio assessed. Under a C/N=2, the reactor achieved NNO3- removal efficiencies above 95% for nitrate loads up to 100 mg N-NO3-!L-1. The highest observed denitrification rate was 55 mg N-NO3-!L-1!h-1 at a nitrate load of 560 mg N-NO3-!L-1. Although the reactor has revealed a very good performance in terms of denitrification, effluent chemical oxygen demand (COD) concentrations were still high for direct discharge. The results obtained in a subsequent experiment at constant nitrate load (220 mg N-NO3-!L-1) and lower C/N ratios (1.2 and 1.5) evidenced that the organic matter present in the leachate was nonbiodegradable. A phosphorus concentration of 10 mg P-PO43-!L-1 promoted autotrophic denitrification, revealing the importance of phosphorus concentration on biological nitrate removal processes. In order to improve the biodegradability of the pre-treated landfill leachate, Fenton’s oxidation (Fe2+/H2O2) and different ozone-based Advanced Oxidation Processes (AOPs) (O3, O3/OH- and O3/H2O2) were also tested. The effect of initial pH, oxidant agents concentration and reaction time on the performance of each AOP tested was evaluated in terms of COD, total organic carbon (TOC), BOD5, nitrogenous compounds and aromaticity. The results indicated that Fe2+/H2O2, O3/OH- and O3/H2O2 processes, comparatively to ozone at natural and neutral pH values, resulted in higher COD, TOC and UV254 removal efficiencies and improvement of landfill leachate biodegradability. These results confirm the enhanced production of hydroxyl radical under such conditions. Although Fe2+/H2O2 is the most economical system to treat the landfill leachate, for practical purposes O3/OH- was chosen for further work. Finally, the performance of the sequence of treatments, leachate ozonation followed by RBC denitrification was analyzed. The pre-ozonation led to a TOC removal of 28%. The global system did not affect the denitrification efficiency, which remained close to 100%. In fact, it was possible to attain a denitrification rate of 123 mg N-NO3-!L-1!h-1. The moderate decrease in the carbon load of the final effluent indicated that some recalcitrant compounds were still present after ozonation. These results were confirmed by the denitrifying activity tests carried out at the end of the continuous experiment. From the experiments performed with landfill leachate, considering the nitrate load applied, nitrate removal efficiencies and the negligible accumulation of intermediates, the anoxic rotating biological contactor showed to be extremely efficient and constitutes a promising technology for removing nitrate from landfill leachate.

A deposição final de resíduos sólidos urbanos em aterro sanitário é o método de tratamento mais usado e aceite em todo o mundo devido às suas vantagens económicas. A produção de lixiviado é uma consequência inevitável deste método. O lixiviado de aterro sanitário é uma água residual com elevada carga poluente e com grande complexidade química. Para evitar descargas que causem impactos negativos ao ambiente ou à saúde pública, o lixiviado deve ser recolhido e tratado adequadamente antes da descarga. Em Portugal, em muitas estações de tratamento de águas lixiviantes, tem-se verificado que o lixiviado tratado, após suportar uma série de processos biológicos e físico-químicos, continua a apresentar elevadas concentrações de nitrato (NO3-). O objectivo principal do trabalho experimental conducente a esta dissertação consistiu em avaliar a remoção de nitrato de um lixiviado de um aterro sanitário com elevada carga de NO3- por desnitrificação num reactor anóxico de discos biológicos rotativos. Com este propósito, começou-se por estudar o processo de desnitrificação no reactor anóxico para o tratamento de uma água residual sintética, sob duas razões carbono/azoto (C/N) (1.5 e 3). Para as condições testadas observou-se que a razão C/N=1.5 era a mais vantajosa. O reactor apresentou uma grande eficácia na redução da concentração de nitrato num tempo de retenção hidráulico baixo e o aumento das concentrações de carbono-acetato e azoto-nitrato do influente tiveram apenas um ligeiro efeito negativo em termos de remoção de substrato. Como a estrutura e a actividade do biofilme são determinantes para o desempenho do reactor, no final da experiência em contínuo, tanto as características do biofilme como a sua actividade foram avaliadas. Constatou-se que, apesar de uma espessura menor, o biofilme desenvolvido com uma razão C/N=1.5 era mais activo do que o biofilme crescido a C/N=3. Seguidamente, estudou-se o desempenho desnitrificante do reactor usando lixiviado prétratado com elevada carga de nitrato e foram avaliados os efeitos da carga inicial de nitrato, da concentração de fósforo e da razão C/N. Com uma razão C/N=2, o reactor atingiu eficiências de remoção de N-NO3- acima de 95% para cargas superiores a 100 mg N-NO3-!L-1. A maior taxa de desnitrificação observada foi de 55 mg N-NO3-!L-1!h-1 para uma carga de nitrato de 560 mg N-NO3-!L-1. Embora o reactor tenha demonstrado um desempenho muito bom em termos de desnitrificação, as concentrações da carência química de oxigénio no efluente eram ainda elevadas para descarga directa. Os resultados obtidos numa experiência posterior, com uma carga constante de nitrato (220 mg N-NO3-!L-1) e valores inferiores de C/N (1.2 e 1.5), evidenciaram que a matéria orgânica presente no lixiviado era não-biodegradável. Uma concentração de fósforo 10 mg P-PO43-!L-1 estimulou a desnitrificação autotrófica, revelando a importância da concentração de fósforo nos processos de remoção biológica de nitrato. De forma a melhorar a biodegradabilidade do lixiviado pré-tratado foram estudados, o processo de oxidação de Fenton (Fe2+/H2O2) e vários processos de oxidação avançada com ozono (O3, O3/OH- e O3/H2O2). O efeito do pH inicial, concentração dos agentes oxidantes e tempo de reacção no desempenho de cada um dos processos foi analisado em termos de carência química de oxigénio, carbono orgânico total, biodegradabilidade, compostos azotados e aromaticidade. Os resultados indicaram que os processos Fe2+/H2O2, O3/OH- e O3/H2O2, comparativamente com ozonização a pH natural ou neutro, resultaram em eficiências de remoção superiores e aumentaram a biodegradabilidade do lixiviado. Estes resultados confirmam o aumento da produção do radical hidroxilo em tais condições. Apesar do sistema Fe2+/H2O2 ser o mais económico, por motivos práticos o processo O3/OH- foi o escolhido para trabalho posterior. Por fim, analisou-se o desempenho da sequência de tratamentos: ozonização do lixiviado seguida de desnitrificação no reactor. A pré-ozonização removeu cerca de 28% do carbono orgânico total. O sistema global não afectou a eficiência de desnitrificação, que se manteve próxima de 100%. De facto, foi mesmo possível alcançar uma taxa de desnitrificação de 123 mg N-NO3-!L-1!h-1. A diminuição moderada na carga de carbono do efluente final indicou que alguns compostos recalcitrantes continuavam presentes após ozonização. Estes resultados foram confirmados pelos testes de actividade desnitrificante realizados no final da experiência em contínuo. Pelas experiências realizadas com lixiviado, considerando a carga de nitrato aplicada, as eficiências de remoção de nitrato e a acumulação insignificante de intermediários, o reactor anóxico de discos biológicos rotativos demonstrou ser extremamente eficiente e uma tecnologia promissora para a remoção de nitrato de lixiviados de aterros sanitários.