Photonics of graphene and other two-dimensional materials heterostructures

Abstract

Essa tese aborda o tema da interação da luz com materiais bidimensionais. Ela iniciase com uma revisão do estado da arte dos materiais bidimensionais, focando-se, em particular, naqueles que são mais promissores para o uso em nanofotónica: grafeno, monocamadas de dicalcogenetos de metais de transição e nitreto de boro hexagonal. De seguida discutimos as propriedades ópticas desses materiais e nas suas quasipartículas/ modos coletivos: plasmões, fonões, excitões e polaritões. O objectivo primeiro desta tese é descrever microscopicamente a interação da luz com os portadores de carga nestes novos materiais bidimensionais. Para isso é desenvolvido em detalhe o formalismo das equações semicondutoras de Bloch. Também são derivadas as expressões para a susceptibilidade e a condutividade óptica do grafeno utilizando a fórmula de Mermin. Esses resultados são utilizados ao longo da tese. As equações semicondutoras de Bloch são utilizadas para tratar o sistema de uma folha de grafeno com bombeamento óptico. Após um rápido período transiente, a distribuição eletrónica assumirá uma configuração diferente do equilíbrio termodinâmico e manter-se-á estável enquanto a luz de bombeamento persistir. Nessa situação derivamos a nova susceptibilidade eletrónica a que um segundo pulso de teste irá estar sujeito. A partir da susceptibilidade calculamos a relação de dispersão dos plasmões, a qual se revela fortemente anisotrópica. Finalmente encontramos fórmulas semianalíticas para a susceptibilitade, condutividade óptica e relação de dispersão do plasmão que dependem da intensidade, frequência e polarização do bombeamento. Seguidamente tratamos o problema de excitões em monocamadas de dicalcogenetos de metais de transição. A partir das equações semicondutoras de Bloch deduzimos a equação de Bethe-Salpeter. As soluções da parte homógenea correspondem às funções de onda dos excitões e às suas energias. A partir da solução da parte não homogénea podemos calcular as propriedades ópticas. É utilizado o Hamiltoniano de Dirac em 2D com um termo de massa para tratar dos excitões no ponto K da zona de Brillouin. Para o ponto T utilizamos o modelo de tight-binding de três bandas e um cut-off no espaço dos momentos que permite que a função de onda seja decomposta numa série de Fourier. A condutividade óptica de MoS2, MoSe2, WS2 e WSe2 é obtida e comparada com dados experimentais. Também deduzimos a fórmula de Elliot para o caso bidimensional: uma equação analítica útil para se obter a condutividade óptica devida às contribuições dos excitões. Após estudar dois problemas microscópicos, voltamos a nossa atenção para um problema macroscópico: a passagem de luz por uma superrede desordenada de dielétricos alternados com folhas de grafeno. A presença de desordem tem como consequência o aparecimento da localização de Anderson. Em sistemas unidimensionais a localização de Anderson é caracterizada pelo comprimento de localização, que pode ser obtido a partir do expoente de Lyapunov. É utilizado o formalismo da matriz de transferência para se calcular numericamente o comprimento de localização. Também obtemos uma aproximação analítica para desordem fraca que coincide com o cálculo numérico. Também é estudado a propagação de luz na forma de modos evanescentes sustentados pela presença de grafeno.

This thesis describes the interaction of light with two-dimensional materials. It starts with a revision of the state of the art of the physics of two-dimensional materials. We focus on the most promising materials used in nanophotonics: graphene, monolayers of transition metal dichalcogenides, and hexagonal boron nitride. The optical properties of these materials and their quasiparticles/collective modes are discussed. They encompass plasmons, phonons, excitons, and polaritons. The first objective of this thesis is to describe microscopically the interaction of light with the charge carriers in these new two-dimensional materials. To this end, the formalism of the semiconductor Bloch equations is derived in detail. Furthermore, the suceptibility and the optical conductivity of graphene are derived using Mermin’s formula. These results are used throughout the thesis. The Bloch semiconductor equations are first applied to a system consisting of a sheet of graphene under optical pumping. After a rapid transient period, the electronic distribution will assume a new configuration different from that in thermodynamical equilibrium. This new electronic distribution will remain stable while the pumping radiation persists. In this situation we derive the new electronic susceptibility that a probe pulse with a different frequency sees. From the suceptibility we calculate the plasmon dispersion relation, that will be strongly anisotropic. Finally we find semi-analytic formulas for the susceptibility, optical conductivity, and plasmon dispersion relation that depend on the pump intensity, frequency, and polarization of the optical pump. Next, we deal with the problem of excitons in monolayers of transition metals dichalcogenides. From the semiconductor Bloch equations we derive the Bethe- Salpeter equation. The solution of the homogeneous part corresponds to the exciton wavefunctions and their energies. From the solution of the inhomogeneous part we calculate the optical conductivity. We used the 2D Dirac Hamiltonian with a mass term to deal with the excitons in the K point of the Brillouin zone. For the T point we use the tight-binding model with three bands and a cut-off in the momentum space that allows to decompose the wavefunction into a Fourier series. The optical conductivity of MoS2, MoSe2, WS2, and WSe2 is obtained and compared with the experimental data. We also derive the Elliot formula for the bidimensional case: an useful analytic equation for the optical conductivity contributions due to the excitons. After studying two microscopic problems, we turn our attention to a macroscopic one: the passage of light through a disordered superlattice of dielectrics alternating with graphene sheets. The presence of disorder implies the onset of Anderson localization. In one-dimensional systems Anderson localization can be characterized by the localization length, that can be obtained from the Lyapunov exponent. We use the transfer matrix formalism to numerically calculate the localization length and so characterize the Anderson localization in those superlattices. Also, we obtain an analytical approximation for weak disorder that describes the numerical data with a very good accuracy. In addition it is studied the propagation of light through evanescent modes sustained by the presence of graphene.